После университета Ч. направился на стажировку за границу для изучения общественных наук. Слушал лекции в Берлинском университете в зимний семестр 1896 г. В Берлине состоялось знакомство Ч. с известным статистиком и экономистом В.Борткевичем, который поддержал начинающего ученого. Затем в Геттингене он познакомился со статистиком В.Лексисом, горячим сторонником обоснования статистики теорией вероятностей. Последователем этих взглядов стал и Ч.

Первая печатная работа Ч. вышла в свет в 1897 г. Это была статья в словаре Брокгауза и Ефрона - "Нравственная статистика", в которой он поставил задачу разработки достаточно простых и гибких математических методов для изучения социальных проблем.

Весной того же года Ч. переехал в Страсбург, где вел уединенную жизнь, отдавая все сила докторской диссертации, лишь изредка выезжая в Италию, чтобы повидать отца. Участвовал в семинарах Борткевича и своего основного руководителя профессора Г.Ф.Кнаппа, который, несмотря на различие взглядов по ряду вопросов, много сделал для становления Ч. как ученого-статистика. Летом 1901 г. после сдачи экзаменов и защиты диссертации "Морфология земельной общины" Ч. получил степень доктора экономических и политических наук и вернулся в Россию. Весной 1902 г. он сдал магистерские экзамены на юридическом факультете Московского университета (в России иностранные ученые степени не признавались) и был приглашен в только что открывшийся в Петербурге Политехнический институт, где предполагалось открыть экономическое отделение. Ч. принял деятельное участие в создании кабинета статистики и специальной библиотеки; читал курс статистики и организовал семинар по этому предмету, многие участники которого стали первоклассными специалистами (в том числе Н.С.Четвериков). Предложенная Ч. система преподавания статистики до сих пор считается непревзойденной.

В это время Ч. приступил к построению теории статистики, которая стала его магистерской диссертацией. Для завершения этого труда зимой 1907-1908 гг. он находился в зарубежной командировке. 24 февраля 1908 г. в Мюнхене Ч. узнал, что скончался его давно болевший отец. С его смертью оборвались их столь важные для Ч. научные контакты.

С 1911 г. исследования Ч. приняли новое направление - он занялся разработкой математических методов статистики. Этому немало содействовало его знакомство с петербургским математиком А.А.Марковым, учеником П.Л.Чебышева, который, как и его учитель, внес большой вклад в развитие теории вероятностей.

В 1913 г., когда в Петербурге отмечалось 300-летие династии Романовых, академик Марков стал инициатором празднования другого юбилея - 200-летия закона больших чисел. По его приглашению Ч. принял участие в торжественном юбилейном заседании Академии наук и сделал доклад "Закон больших чисел в современной науке". Тогда же он обнародовал результаты начатой им работы по обобщению исследований статистиков английской школы (в 1922 г. расширенный вариант доклада Ч. был опубликован в шведском журнале). Разработку проблем теоретической статистики (метод моментов и теория дисперсии) Ч. закончил к 1916 г. (опубликован позднее). В петербургский период жизни Ч. были изданы еще 2 важные его работы: доклад на 12-м Съезде русских естествоиспытателей и врачей (28.12.1909-06.01.1910, Москва) и статья по демографическим вопросам, опубликованная в 1916 г. в Международном статистическом бюллетене.

В России научные достижения Ч. были отмечены избранием его 2 декабря 1917 г. членом-корреспондентом Российской Академии наук по разряду историко-политических наук (экономика, статистика).

Для работы в библиотеках Ч. регулярно ездил за границу. Так было и в мае 1917 г., когда он отправился на летние каникулы в Стокгольм для изучения материалов Главного статистического бюро. Обратно в Россию он уже не смог вернуться, сначала этому помешала болезнь, затем - денежные затруднения.

В апреле 1918 г. Ч. предложили занять пост главы созданного Центрального статистического управления Советской республики. В октябре 1918 г. он писал, что готов вернуться, но денег на переезд у него нет, а из Петербурга он ничего не получил. Вероятно, главной причиной невозвращения ученого на Родину явились последствия Октябрьской революции и, в частности, рассказы русских эмигрантов, бежавших от большевиков (от них он узнал, что его дом в России разорен). Полученные сведения убеждали Ч. в том, что в России он уже не сможет спокойно заниматься наукой и совершать столь необходимые для его работы поездки в зарубежные библиотеки.

В январе 1919 г. Ч. занял должность заведующего статистическим бюро русского дореволюционного Центросоюза в Стокгольме и возглавил издание "Бюллетеней мирового хозяйства". В середине 1920 г. он выехал в Берлин, а затем в Дрезден, где посвятил себя исключительно научным исследованиям. По некоторым источникам известно, что в этот период Ч. откладывал свое возвращение в Россию, желая завершить начатый им цикл работ, а также, что он не одобрял антисоветскую деятельность русских эмигрантов.

После закрытия сессии Ч. был вынужден лечь в клинику в Риме с диагнозом эндокардит. Ему был рекомендован покой. Последние 9 месяцев жизни Ч. провел в Швейцарии в семье своего друга, С.Н.Гулькевича. Он был окружен заботой и вниманием, однако болезнь прогрессировала, и 19 апреля он скончался в возрасте 52 лет.

Научные идеи Ч. оказали большое влияние на развитие статистики в России и в других странах. Не менее важным были и его конкретные исследования по демографии и экономике, а также работа последних лет "Основные задачи стохастической теории статистики" (1925). Труды Ч., написанные на русском языке, переводили и издавали за рубежом. Ученики Ч., продолжили его дело в России и в других странах. Среди них - Н.С.Четвериков, О.Н.Андерсон (бывший преподаватель Киевского коммерческого института, эмигрировавший из России и ставший директором Статистического института при Софийском университете в Болгарии).

Математическая статистика как самостоятельная наука сформировалась к 30-м гг. ХХ в., и в этом становлении Ч. принадлежит одно из ведущих мест.